Avant la création de la Congrégation, Jean-Baptiste Le Taillandier et Anne Boivent avaient une volonté enseignante. En 1823, Jean-Baptiste Le Taillandier, recteur de Laignelet demande à Anne Boivent d’instruire les enfants de l’école. La Congrégation est née à Laignelet autour d’Anne Boivent et s’est ensuite établie à Rillé-Fougères en 1833. Deux sœurs sont alors placées à l’école de Laignelet, afin de remplacer Anne Boivent devenue Mère fondatrice et supérieure générale ; parmi elles, Sœur Marie Scolastique (Françoise Poirier). L’école de Laignelet n’est pas considérée comme une fondation de la Congrégation, car elle existait avant sa création.

En 1840, la Congrégation décide de fonder une première école à Mézières-sur-Couesnon. Monsieur Le Beschu de Champsavin donne à la Congrégation une maison dédiée à l’instruction des enfants. Le Conseil municipal accepte cette fondation, car elle est dans l’intérêt des habitants. Néanmoins, il ajoute une demande supplémentaire, celle du soin des malades indigents de la commune, en plus de l’enseignement. Les sœurs acceptent cette nouvelle charge. La première sœur envoyée est Sœur Marie-Madeleine de Pazzi (Cécile Lorier), ensuite elle est rejointe par d’autres sœurs.

La Congrégation a fondé de nombreuses écoles, au cours du XIX^e siècle (78 entre 1840 et 1870). Ces fondations répondaient aux besoins d’enseignement des communes et paroisses environnantes. Elles accompagnaient le développement de l’instruction primaire, débutée suite à la loi Guizot du 28 juin 1833. Jean-Baptiste Le Taillandier voyait les institutrices comme des « associées des Anges », car elles veillaient à mener les enfants sur le droit chemin, tout en les protégeant. Pour lui, les institutrices ont la mission d’enrichir l’esprit de leurs élèves, en leur faisant acquérir l’intelligence, la capacité de jugement, la mémoire, l’imagination vive et dirigée.